Em Contos de Sebastopol (1856) reúne três histórias baseadas na Guerra da Criméia, onde expõe a realidade cruel da guerra e desqualifica o suposto heroísmo dos comandantes militares contrastando-os com a valentia dos soldados rasos.

Depois de passar três anos viajando pela Alemanha, França, Suíça e Itália, retorna à Rússia em 1861, casa-se com Sofia Bers, vinda de uma culta e abastada família de Moscou, dezessete anos mais nova que ele.

Recolheu-se com a mulher à sua propriedade, onde empreende obras assistenciais e funda escolas para seus servos, aplicando métodos educativos extremamente avançados para sua época.

Durante um período de 15 anos, experimenta a prosperidade na administração de sua propriedade, tem 13 filhos com sua esposa e escreve suas duas principais novelas, Guerra e Paz (1869) e Ana Karenina (1877).

Guerra e Paz é uma obra monumental, onde Tolstoi descreve mais de 500 personagens diferentes, perfeitamente definidas por descrições físicas e profundas análises psicológicas, retratando a época da invasão napoleônica de 1812, descrevendo as principais personagens históricas através da história de cinco famílias aristocráticas.

Em Ana Karerina, considerada umas das principais novelas psicológicas da literatura moderna, emprega os mesmos métodos realistas de suas primeiras obras, porém apresenta, além de um amadurecimento artístico maior, uma o início de uma tendência pessimista: a personagem principal não consegue resolver seus conflitos internos.